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不同預(yù)處理對CNT催化臭氧氧化降解草酸性能的影響

閱讀:78發(fā)布時間:2022-6-29

不同預(yù)處理對CNT催化臭氧氧化降解草酸性能的影響
表2-2-5總結(jié)了經(jīng)不同預(yù)處理后CNT表面物理化學(xué)性質(zhì)的變化。經(jīng)HNO3預(yù)處理后,CNT的pH(pzc)顯著下降,這是因為CNT表面堿性官能團(tuán)的減少和酸性官能團(tuán)(內(nèi)酯、、羧基)的增加。與CNT-HNO3相比,在N2或H2,氣氛熱處理下,CNT表面的酸性官能團(tuán)數(shù)量顯著減少,堿性官能團(tuán)的數(shù)量明顯增加,導(dǎo)致處理后的CNT的pH(pzc)顯著增加。此外,經(jīng)HNO3預(yù)處理后,CNT的介孔體積(Vmeso)明顯增加,而表面積(Sbet)略有增加。熱處理后,CNT-HNO3的Sbet和Vmeso分別略有下降。
不同預(yù)處理條件下CNT催化臭氧氧化降解草酸性能時影響如圖2-2-54所示,可以看出,與未經(jīng)處理的CNT相比,HNO3處理后其催化活性明顯降低,而在經(jīng)過熱處理后,其催化活性明顯提高。而且經(jīng)過更高熱處理溫度(950℃)處理的CNT具有更高的催化活性。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn),CNT的pHpzc與草酸臭氧氧化的速率常數(shù)成線性關(guān)系。由于H2具有還原性,與N2氣氛相比,H2氣氛處理下的CNT酸性基團(tuán)的減少和堿性基團(tuán)的增加更顯著,這也導(dǎo)致了其對草酸更高的去除率。綜合分析可知,CNT的催化活性與其物理性質(zhì)無直接相關(guān)性,但與其表面化學(xué)性質(zhì)直接相關(guān),堿性基團(tuán)越多,pHpzc越高,其催化活性就越高。
為了探究CNT催化臭氧氧化的機(jī)制,該工作研究了t-BA對不同熱處理的CNT催化臭氧氧化降解草酸的影響。如圖2-2-55所示,加入t-BA后,CNT-HNO3和CNT-N2-450催化臭氧氧化降解草酸的去除率分別明顯降低和輕微降低。然而,t-BA不會抑制CNT-N2-950、CNT-H2-450和CNT-H2-950催化臭氧氧化降解草酸的活性。這可能是因為經(jīng)過不同熱處理后CNT的表面性質(zhì)發(fā)生了變化。
在催化臭氧氧化降解有機(jī)污染物的過程中,CNT上的表面反應(yīng)一般為臭氧在CNT表面吸附和分解以產(chǎn)生活性物質(zhì),可將吸附的草酸氧化成二氧化碳和水,而CNT表面反應(yīng)對草酸的降解活性主要由CNT的表面性質(zhì)決定。如上所述,經(jīng)熱處理后CNT的堿性基團(tuán)明顯增加,這可能在兩個方面影響表面反應(yīng):一方面,有利于將臭氧和某些中間產(chǎn)物(如H2O2)轉(zhuǎn)化為活性物種(如·OH);另一方面,由于熱處理后CNTpHpzc。的增加導(dǎo)致了其表面正電荷的增加,這有利于草酸陰離子吸附在CNT表面上。因此,CNT上堿性基團(tuán)的增加會導(dǎo)致CNT表面反應(yīng)催化活性的提高。此外,隨著熱處理后CNT表面反應(yīng)的增強(qiáng),在溶液中·OH與草酸的反應(yīng)對草酸降解的貢獻(xiàn)會減少。此外,由于t-BA幾乎不會吸附在CNT表面,t-BA對CNT表面降解草酸的反應(yīng)影響很小。因此,與CNT-HNO3相比,t-BA僅對CNT-N2-450的催化活性產(chǎn)生輕微的抑制作用。CNT的表面性質(zhì)對其催化臭氧氧化降解草酸的活性有重要影響,具有較多堿性基團(tuán)的CNT更有利于催化臭氧氧化降解草酸。



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