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氨(NH3)是二次無(wú)機(jī)氣溶膠的重要前體物，對(duì)PM2.5污染、氮沉降和酸雨產(chǎn)生有著重要影響。
以往研究主要集中于農(nóng)業(yè)源氨排放，而忽視了交通源的氨排放。研究指出，除重型車選擇性催化還原(SCR)系統(tǒng)的氨逃逸外，機(jī)動(dòng)車尾氣也會(huì)排放氨，貢獻(xiàn)了約10%的城市大氣氨，其產(chǎn)生與三效催化劑(TWC)*有關(guān)。然而，目前針對(duì)機(jī)動(dòng)車氨排放的研究尚少。因此，全面開展關(guān)于機(jī)動(dòng)車氨排放的研究工作，加強(qiáng)尾氣監(jiān)測(cè)，提高測(cè)量準(zhǔn)確性，加快控制技術(shù)的研發(fā)與應(yīng)用，并制定相關(guān)排放標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)解決移動(dòng)源污染問(wèn)題、改善城市空氣質(zhì)量具有積極意義。
*三效催化劑(TWC)指能同時(shí)凈化汽車尾氣中的碳?xì)浠衔?、一氧化碳及氮氧化合物三種污染物的催化劑。
一、汽油車氨排放產(chǎn)生機(jī)理和影響因素
研究團(tuán)隊(duì)證實(shí)了機(jī)動(dòng)車尾氣中含有氨，國(guó)六試驗(yàn)車的氨排放量在0.65-8.01mg/km之間，國(guó)五前在用車實(shí)際道路排放可達(dá)80mg/km以上，模擬計(jì)算結(jié)果顯示氨的存在導(dǎo)致PM2.5濃度升高3-4倍。
采用囯內(nèi)試驗(yàn)工況和試驗(yàn)車輛，研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)輕型汽油車氨排放開展系統(tǒng)性研究，以揭示汽油車氨排放的生成機(jī)理。為保證測(cè)試結(jié)果的準(zhǔn)確性，實(shí)驗(yàn)中需防止凝結(jié)水的存在。通過(guò)全球統(tǒng)一輕型車輛測(cè)試循環(huán)測(cè)試(WLTC)和新歐洲駕駛循環(huán)測(cè)試(NEDC)發(fā)現(xiàn)不同工況下，使用TWC后氨排放濃度均明顯增加。氨是TWC還原NOx時(shí)的副產(chǎn)物，這與國(guó)際上的結(jié)論一致。氨的生成高度依賴H2的可用性(反應(yīng)方程式a-b)。H2作為重要的反應(yīng)物，主要由水煤氣反應(yīng)和重整反應(yīng)生成(反應(yīng)方程式c-d)。
催化劑起燃、濃混合氣狀態(tài)是生成氨的重要條件。發(fā)動(dòng)機(jī)暖機(jī)過(guò)程形成“熱催化器、濃混合氣”的有利環(huán)境，是汽油車氨排放的主要來(lái)源，超過(guò)95%的氨排放出現(xiàn)在冷起動(dòng)后的前400s。汽油車的氨排放量受到多種因素的影響。如較長(zhǎng)的反應(yīng)時(shí)間、過(guò)高(40℃)和過(guò)低(-7℃)的環(huán)境溫度和催化劑超溫保護(hù)措施(COP)等均會(huì)導(dǎo)致氨生成量增加。此外，駕駛行為也會(huì)對(duì)氨排放產(chǎn)生影響，持續(xù)劇烈加速更有利于氨的產(chǎn)生。實(shí)際駕駛氨排放測(cè)試得到了相同的結(jié)果(激烈駕駛和空調(diào)使用對(duì)氨排放的影響)?；旌蟿?dòng)力車(尤其是高里程在用車)在非空調(diào)開啟工況下可能增加氨排放。燃料的選擇也是一個(gè)重要因素，使用E10乙醇汽油將有利于控制氨的排放。
二、催化劑對(duì)氨排放的影響和控制措施
基于上述研究，研究團(tuán)隊(duì)以催化劑作為研究對(duì)象，采取小樣實(shí)驗(yàn)?zāi)M氨的生成。氨的生成量主要與以下四個(gè)因素有關(guān)：
(1)反應(yīng)溫度。在350-550℃范圍內(nèi)，氨的排放量更高。
(2)催化劑成分。相比于單鈀和鈀/銠催化劑，新鮮單銠催化劑在絕大多數(shù)溫度區(qū)間，有利于汽油車氨排放的控制。當(dāng)?shù)趸镛D(zhuǎn)化率達(dá)50%以上時(shí)，單銠催化劑的氨產(chǎn)生量最大為2%。對(duì)于混合氧化物催化劑，金屬比例是重要的影響因素。較小的Pd/Rh比例，更有利于減少氨的生成。
(3)催化劑老化程度。氨的生成量與催化劑老化程度成正比。經(jīng)高溫(800℃/1000℃)處理以人工模擬催化劑老化狀態(tài)，在300℃以上各催化劑的氨生成量遵循以下順序：老化催化劑(1000℃)>老化催化劑(800℃)>新鮮催化劑；且氨生成量隨循環(huán)使用次數(shù)的增加而升高。
(4)混合氣濃度。較濃的混合氣濃度下(λ=0.98)，氨的生成趨勢(shì)較強(qiáng)。
總之，研發(fā)新型的汽油車催化劑，設(shè)計(jì)新的反應(yīng)路徑，開展實(shí)際道路測(cè)試，是控制氨排放的有效途徑。
三、重型車的氨排放特點(diǎn)
除輕型車外，重型車(LNG車與柴油車)的氨排放情況也不容忽視。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)臺(tái)架測(cè)試和實(shí)際道路測(cè)試均發(fā)現(xiàn)LNG車的氨排放量明顯高于柴油車：
(1)臺(tái)架測(cè)試：在實(shí)驗(yàn)室發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架上進(jìn)行全球統(tǒng)一瞬態(tài)循環(huán)(WHTC)測(cè)試，天然氣發(fā)動(dòng)機(jī)和柴油發(fā)動(dòng)機(jī)分別采用三效催化劑和尿素。結(jié)果顯示，天然氣發(fā)動(dòng)機(jī)的氨排放峰值約為柴油發(fā)動(dòng)機(jī)的兩倍；氨排放量隨柴油機(jī)后處理器的老化顯著增加，與柴油機(jī)冷態(tài)/熱態(tài)WHTC無(wú)明顯關(guān)系。
(2)實(shí)際道路測(cè)試：研究團(tuán)隊(duì)對(duì)比了不同速度、加速度、排氣溫度、轉(zhuǎn)速下，國(guó)六重型車在實(shí)際道路上的氨排放量。結(jié)果顯示，國(guó)六LNG車的氨排放量遠(yuǎn)大于國(guó)六柴油車的氨排放量；在市區(qū)、市郊、高速不同工況下，氨排放量呈現(xiàn)相同規(guī)律。
研究證明，在三效催化劑作用下，汽油車/天然氣汽車的尾氣中均會(huì)排放氨，汽油車/天然氣汽車排放的氨主要產(chǎn)生于混合氣加濃過(guò)程。因此,優(yōu)化三效催化劑配方或使用氨逃逸催化劑(ASC)是削減氨排放的有效策略。在實(shí)際道路上，國(guó)六LNG重型車的氨排放遠(yuǎn)高于柴油車，值得高度重視。建議應(yīng)加強(qiáng)相關(guān)研究及技術(shù)開發(fā)，并在下階段排放標(biāo)準(zhǔn)(國(guó)七)中應(yīng)考慮汽油車/天然氣汽車的氨排放控制有關(guān)內(nèi)容。
葛蘊(yùn)珊 北京理工大學(xué) 機(jī)械與車輛學(xué)院教授
王欣 北京理工大學(xué) 機(jī)械與車輛學(xué)院副教授
原標(biāo)題：專家觀點(diǎn) | 葛蘊(yùn)珊、王欣：機(jī)動(dòng)車氨排放及其控制研究
